Fe3O4@C@MCM41

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 10336 (2023) Citare questo articolo

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In questo studio vengono sviluppate la preparazione, la caratterizzazione e l'applicazione catalitica di un nuovo magnete strutturato core-shell con guanidina supportata da guanidina di carbonio e silice mesoporosa (Fe3O4@C@MCM41-guanidina). La guanidina Fe3O4@C@MCM41 è stata preparata tramite idrolisi diretta dal tensioattivo e condensazione di tetraetil ortosilicato attorno a NP Fe3O4@C seguita da trattamento con cloruro di guanidinio. Questo nanocomposito è stato caratterizzato utilizzando la spettroscopia infrarossa in trasformata di Fourier, la magnetometria del campione vibrante, la microscopia elettronica a scansione, la microscopia elettronica a trasmissione, la spettroscopia a raggi X a dispersione di energia, l'analisi gravimetrica termica, la diffrazione di raggi X ad ampio angolo e le tecniche di diffrazione di raggi X a basso angolo. . Questo nanocomposito ha un'elevata stabilità termica, chimica e dimensioni uniformi. Il catalizzatore Fe3O4@C@MCM41-guanidina ha dimostrato un'elevata resa (91–98%) per la preparazione dei derivati ​​di Knoevenagel in condizioni prive di solventi a temperatura ambiente nel più breve tempo possibile. Inoltre, questo catalizzatore è stato recuperato e riutilizzato 10 volte senza una significativa diminuzione di efficienza e stabilità. Fortunatamente, nei 10 cicli catalitici consecutivi è stato osservato un eccellente livello di resa (98–82%).

Negli ultimi anni, le nanoparticelle core-shell (NP) hanno attirato molta attenzione. La combinazione del materiale del nucleo e del guscio, il loro design e la geometria portano alla creazione di proprietà uniche1,2. Inoltre, le NP nucleo-guscio sono progettate in modo che il materiale del guscio possa migliorare la stabilità ossidativa, la stabilità termica o la reattività del materiale del nucleo o venga utilizzato un materiale del nucleo economico per trasportare il costoso materiale del guscio3,4,5. Le NP core-shell hanno molti usi nella ricerca biomedica6, MRI7,8,9, catalisi10,11,12, somministrazione di farmaci13, raccolta di energia14,15, plasmonica16,17, sensori18,19,20, ecc. Molti progressi sono stati dovuti al caso sviluppo di metodi sintetici razionali per la produzione di varie NP core-shell. Tra i tipi di NP core-shell, le NP di magnetite (Fe3O4) rivestite con mSiO2 hanno attirato l'attenzione di ricercatori in vari campi come quello biomedico, dei sensori, dei catalizzatori, ecc., grazie ai loro illustri attributi come la risposta magnetica unica, la bassa citotossicità , elevata stabilità colloidale, elevata capacità di adsorbimento, elevata stabilità chimica e termica, elevata area superficiale, elevata stabilità colloidale ed elevata disponibilità di gruppi silanolici sulla sua superficie per qualsiasi modifica3,21,22. Alcune delle NP di magnetite rivestite con mSiO2 recentemente sviluppate sono Fe3O4@MCM-41-SB/Pd3, Fe3O4@SiO2@MCM41-IL/WO42−23, Fe3O4@nSiO2@mSiO2–Fe24, Fe3O4@MCM-41/Melamine25, Fe3O4@ SiO2@mSiO2@TiO226, Fe3O4@mSiO2@BiOBr27 e Fe3O4@mSiO2@mLDH28. Nel frattempo, anche le NP rivestite di carbonio e polimeri hanno attirato molta attenzione a causa delle loro caratteristiche insolite. Nello specifico, le NP di magnetite rivestite da carbonio mostrano un'elevata conduttività e sono molto avvincenti per applicazioni di accumulo di energia e catalisi29,30,31,32. Alcuni esempi recentemente sviluppati sono Fe3O4@CN@HM33, Fe@C@Mo6O1834, Au-Fe3O4@Carbon35, Fe3O4@C@Au36 e Fe3O4@Carbon@MnO237. Date le proprietà positive menzionate per le NP di magnetite rivestite con silice o carbonio, lo sviluppo di metodi sintetici efficaci per la produzione di NP nucleo-guscio contenenti nucleo di magnetite e gusci sia di carbonio che di silice sarà molto prezioso29.

D'altra parte, la reazione di Knoevenagel è uno dei processi più importanti per la formazione di doppi legami carbonio-carbonio nella chimica organica sintetica e consente la produzione di olefine a basso elettrone. Generalmente, le reazioni di Knoevenagel vengono eseguite mediante condensazione di composti carbonilici con metilene attivo. Negli ultimi anni sono stati introdotti molti catalizzatori omogenei ed eterogenei per eseguire questa reazione, i catalizzatori eterogenei hanno ricevuto molta attenzione per la loro recuperabilità, riutilizzabilità, resistenza al deterioramento strutturale e facile separazione dei prodotti38,39,40,41,42,43 ,44. Alcuni dei catalizzatori eterogenei recentemente sviluppati per questa reazione sono MS/Ag2CO345, LDH-ILs-C1246, CoFe2O447, MgO/ZrO248 e Fe3O4@OS-NH249.